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2019年1月31日
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光诱导超薄FeS纳米片半导体—金属相变实现高效电催化析氢

获取清洁的氢能替代传统化石燃料是解决能源危机、环境污染等世界性难题的有效途径。因此,如何通过催化剂设计高效地获取氢能一直是当代科研工作者的工作重心和研究热点。研究表明良好的电催化剂需具备以下特点:(1) 价格低廉,不包含贵金属元素(如Pt);(2) 更多的活性位点,扩大催化剂体表比; (3) 更高的催化活性,合适的吉布斯自由能;(4) 高效的载流子迁移,良好的金属性。 然而,目前研究思路主要集中在半导体纳米结构制备或引入空位、掺杂等通过微结构调控方法增加活性位点数量、提高材料的催化活性,但是这种设计会不可避免的增加催化剂制备成本。众所周知,任何材料性能突破完全取决于材料本身固有的物理特性。因此,从材料电子结构改造(例如,半导体—金属相变)这个源头入手,将成为一种全新的研究思路。基于以上考虑,物理学院吴兴龙教授课题组通过特定波长近红外光在超薄FeS纳米片中激发大量光生载流子,通过电声子耦合作用降低该体系中半导体—金属相变的势垒,从而实现载流子高效迁移和催化活性巨大提升。该研究工作首次在廉价的FeS纳米片体系中实现半导体—金属相变并且创造性地用于提高电催化性能,对材料电子结构调控和新型催化剂设计提供了一种全新的认识和研究思路。该工作以“Photoinduced semiconductor-metal transition in ultrathin troilite FeS nanosheets to trigger efficient hydrogen evolution” 为题于2019年1月23日发表在Nature Communications 10, 399 (2019). 物理学院博士生周钢、晓庄学院副教授单云、湖南大学王龙禄、江苏科技大学胡友友为该论文共同第一作者,吴兴龙教授与刘力哲副教授为该论文共同通讯作者。

图1,半导体—金属相变物理过程机制图及原位拉曼表征。

研究团队发现超薄的FeS相变温度大概在400K左右,会因为Fe原子的位移从扭曲的P6(-)2c相转变成高度对称的P63/mmc相,从而实现半导体—金属相变。通过原位拉曼技术监测Eg模式位移发现,光生载流子的大量注入会使得相变温度降低到~323K。理论的计算和光电探测表明红外光引入会通过电声子相互作用明显降低相变势垒。

图2,光电探测和红外成像证明半导体—金属相变过程。

通过DFT理论计算发现,金属体相FeS体系表面裸露的Fe1和Fe2位点具有更高的催化活性。电催化性能测试发现半导体—金属相变使得该体系具有更高的载流子迁移和好的亲水性,明显的提升了电催化效率。理论计算和实验分析都表明该催化剂遵循Volmer-Heyrovsky反应机制,而Heyrovsky为限速步骤。

图3,电催化性能测试。

该项研究得到了微结构科学与技术协同创新中心支持,国家重点研发计划、国家自然科学基金委、江苏省自然科学基金、中央高校基本科研业务费等项目资助。

相关连接:

论文连接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-08358-z

吴兴龙课题组主页:http://114.212.232.9/

(物理学院 科学技术处)